Schon während seiner Schulzeit gründete und redigierte Arnold eine Schülerzeitschrift für zehn Karlsruher Gymnasien. Nach seinem Abitur 1960 begann er 1961 dem Wunsch des Vaters entsprechend ein Studium der Rechtswissenschaften in Göttingen, brach dieses jedoch im folgenden Jahr ab, um seinen eigentlichen Interessen folgend Literaturwissenschaft, Romanistik und Philosophie zu studieren. Von 1961 bis 1963 arbeitete er zugleich als Sekretär des Schriftstellers Ernst Jünger (1895–1998), dem Arnold 1966 eine bewundernde Monografie widmete. Später folgte eine zunehmend kritische, publizistische Auseinandersetzung und schließlich eine völlige Distanzierung von Jünger.

1962 gründete Arnold mit Kommilitonen, die jeweils nur für kurze Zeit dabei blieben, die Literaturzeitschrift „TEXT+KRITIK“, die zunächst im Selbstverlag, seit 1969 im Münchner Verlag edition text+kritik erschien. Arnold war bis zu seinem Tod alleiniger Herausgeber der Zeitschrift, deren erstes Heft (Februar 1963) sich dem Schriftsteller Günter Grass (1927–2015) widmete. „TEXT+KRITIK“ entwickelte sich zu einem Organ, das die Kanonisierung von Autorinnen und Autoren im deutschsprachigen Literaturbetrieb stark beeinflusste und mit Themenbänden und Sonderbänden (etwa zu „Literatur und Holocaust“, DDR-Literatur, Migrationsliteratur, Digitaler Literatur) aktuelle Debatten aufgriff, an denen sich namhafte Wissenschaftler, Kritiker und Schriftsteller beteiligten. In den 1970er Jahren betrug die Standardauflage der Zeitschrift 2500 Exemplare.

1969 beendete Arnold sein Studium ohne Abschluss und brach eine geplante Promotion bei dem Germanisten Albrecht Schöne (geb. 1925) ab, um freiberuflich als Herausgeber, Autor und Literaturkritiker zu arbeiten. Von 1972 bis 1984 hatte er einen Lehrauftrag für Literaturkritik an der Universität Göttingen inne, 1995 wurde Arnold hier Honorarprofessor und etablierte 1997 eine jährliche Gastprofessur für Literaturkritik. 1999 initiierte er zudem die jährlich ausgerichtete Lichtenberg-Poetikvorlesung, die er bis 2011 kuratierte und die nach seinem Tod seit 2014 fortgesetzt wird.

Als Literaturkritiker führte Arnold seit den 1970er Jahren zahlreiche, sich oft mehrere Stunden oder auch Tage erstreckende Gespräche mit Schriftstellern wie Grass, Heinrich Böll (1917–1985), Friedrich Dürrenmatt (1921–1990), Max Frisch (1911–1991), Wolfgang Koeppen (1906–1996), Martin Walser (geb. 1927) und Peter Weiss (1916–1982). In mehreren Bänden publiziert, die jeweils hohe Auflagen erzielten und stark rezipiert wurden, boten diese Gespräche eine spezifische Art der Literaturvermittlung, die sich von rein akademischen Denk- und Darstellungsweisen abgrenzen sollte.

1978 gründete Arnold nach dem Vorbild der aus dem juristischen Bereich bekannten Loseblattsammlungen das „Kritische Lexikon zur deutschsprachigen Gegenwartsliteratur“, das er bis zu seinem Tod herausgab und das von Seiten der universitären Germanistik stets kritisch begleitet und in Konzeption wie Ausführung breite Anerkennung fand. Von 1983 bis 2008 gab Arnold zudem das „Kritische Lexikon zur fremdsprachigen Gegenwartsliteratur“ heraus. Die Vermittlung der deutschsprachigen Literatur im Ausland gehörte ebenfalls zu Arnolds Anliegen, der seit Mitte der 1970er Jahre u. a. mit dem Goethe-Institut Vortragsreisen in europäische Nachbarstaaten sowie in die USA, nach Australien, Neuseeland, Indonesien, China und Indien unternahm. 1997 lehrte er deutschsprachige Gegenwartsliteratur als Gastprofessor an der École normale supérieure in Paris.

Die enge Zusammenarbeit mit Autorinnen und Autoren setzte Arnold zeitlebens fort, etwa im Rahmen seiner Tätigkeit für die Bundesakademie für kulturelle Bildung in Wolfenbüttel. 2000 begründete er das Literarische Zentrum in Göttingen, dessen Trägerverein er bis 2011 vorsaß. Sein Anliegen, Literatur ohne fachwissenschaftliche Barrieren, aber stets kritisch reflektiert und auf wissenschaftlicher Grundlage breiten Bevölkerungsschichten zugänglich zu machen, führte Arnold auch zur Initiative einer Neuauflage von „Kindlers Literaturlexikon“, die er von 2004 bis 2009 in 18 Bänden herausgab.